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大貫 敏彦; 香西 直文
Radiochimica Acta, 68, p.203 - 207, 1995/00
マンガン酸化物、粘土鉱物及びそれらの混合物へのコバルトの収着挙動について、バッチ法による吸着・脱離実験により検討した。その結果、コバルトの収着形態は、粘土鉱物とマンガン酸化物の間で異なり、コバルトの一部が粘土鉱物に固定された。粘土鉱物とマンガン酸化物との混合物へのコバルトの収着実験結果から、コバルトがマンガン酸化物により多く収着していることが明らかとなった。
大貫 敏彦; 村上 隆; 佐藤 努; 磯部 博志
Radiochimica Acta, 66-67, p.323 - 326, 1994/00
スメクタイト-イライト変質過程中におけるストロンチウム及びセシウム(濃度:10
M)の再分配を、200
Cの熱水実験により検討した。その結果、Srは変質を経てもその収着形態は変化せず、多くのSrは1M,KCl溶液により脱離された。一方、Csは変質によりその収着形態を変え、1MKCl,1M,HCl及び6MKCl溶液により脱離されなかった。この原因として、イライト化においてCsが四面体付近の「hexagoral holes」あるいは「fraged edges」と呼ばれるサイトに固定されることが考えられた。
大貫 敏彦; 香西 直文
Radiochimica Acta, 66-67, p.327 - 331, 1994/00
スメクタイトへの放射性セシウム及びストロンチウムの収着特性を、吸着・脱離実験を組み合わせて検討した。その結果、スメクタイトには2つの収着サイトがあり、1つはCs及びSrが交換可能に収着するサイトであり、もう1つはCsが1MKClでは交換されないサイトである。セシウムの濃度が非常に希薄な場合でも一部が交換可能な収着形態を呈することから、全てのセシウムが非交換性サイトに収着されないことがわかった。これらの結果から、収着機構について検討した。
山口 徹治; 坂本 義昭; 大貫 敏彦
Radiochimica Acta, 66-67, p.9 - 14, 1994/00
プルトニウム(IV)の溶解度を炭酸イオンが共存する条件で測定した。CO
が支配的な条件(pH12及び13)では溶解度は炭酸イオン濃度の二乗に比例しており、HCO
が支配的なpH領域では溶解度は重炭酸イオン濃度の二乗に比例しており、これを説明できる反応として3種類が考えられたが、Pu(OH)
CO
(am)の沈殿や、炭酸錯体Pu(CO)
は従来言われているよりも不安定であると考えられる。
坂本 義昭; 大貫 敏彦; 妹尾 宗明
Radiochimica Acta, 66-67, p.285 - 289, 1994/00
高レベル廃棄物処分における多重バリアのうちキャニスター、オーバーパックは地下水の浸入により腐食するが、この腐食生成物への放射性核種の吸着はニアフィールドにおける核種の遅延効果の重要な要素の一つとなる。この腐食生成物は時間とともに脱水反応によりその形態が変化するが、この変化する条件下におけるTRU核種の吸着挙動は良く知られていない。本研究所では、水酸化鉄が針鉄鉱及び赤鉄鉱に変化する条件におけるNpの吸着挙動を調べた。また、Npの吸着形態を逐次抽出法によりしらべた。その結果、水酸化鉄に一旦吸着したNpは、水酸化鉄が変化するにつれ、イオン交換的に脱着される形態から、容易に脱着されない形態に変化することが明らかになった。
吉田 英一; 児玉 京子; 太田 久仁雄
Radiochimica Acta, 66/67, p.505 - 511, 1994/00
地下水の作用によって堆積岩中に形成された東濃ウラン鉱床の調査は、堆積岩中での物質の移行・固定メカニズムの理解に役立つ。本報告では、れまでに行ってきた調査や室内試験の結果をとおして、物質移行のモデル化に必要不可欠である移行経路とその役割について発表する。
牧野 仁史; 宮原 要; 岩田 浩*
Migration '93, 0 Pages, 1993/12
ニアフィールドにおける水質変化(pu,酸化還元電位イオン濃度)を理解することは、高レベル放射性廃棄物ガラス固化体からの放射性核種の放出と移行の評価にとって重要である。ガラス固化体近傍での水質変化に影響を与える要因の一つとして、オーバーパック腐食生成物やガラス固化体の溶解が考えられ、溶解の進行に伴い徐々に二次鉱物の沈澱及び水質変化が生ずる。本研究では、オーバーパック腐食生成物やガラス固化体からの鉄の溶解反応の進行に伴う水質変化を評価することを目的とした反応経路計算を行った。解析では、pHや硫酸、炭酸、燐酸濃度等を初期溶液のパラメータとし、溶解により鉄を供給する腐食生成物として磁鉄鉱(Fe3O4)、ガラス固化体成分として赤鉄鉱(Fe2O3)を仮定した。また、地球化学コードEQ3/6を用いた反応経路計算では、初期溶液がまず腐食生成物(磁鉄鉱)と反応し、その役ガラス固化体(赤鉄鉱)と反応するとし
油井 三和; 芦田 敬
Migration '93, 0 Pages, 1993/12
ガラス固化体からのPuの放出及びベントナイト中の移行挙動を研究するため、Pu含有ホウケイ酸廃棄物ガラスを蒸留水で飽和させた圧縮Na型ベントナイトに埋め込んだ移行試験を室温・大気雰囲気にて実施した。これらの条件下では、Puのガラスからの浸出、圧縮ベントナイト中の拡散・収着が同時に起こると考えられ、本試験によりベントナイト中のPuの複合移行挙動に関するデータを取得した。本報告では、各々の実験データ及び既存の評価式によって解析を行ったモデリング結果と本実験結果を比較した。Pu含有ホウケイ酸廃棄物ガラスは模擬ホウケイ酸廃棄物ガラス(P0798)にPuO2粉末を加え、白金るつぼに入れ、電気溶解炉にて1300
で2時間溶融して作製した。浸出試験はPu含有ホウケイ酸廃棄物ガラスを用い、MCC-1法にて実施し、426日までの浸出液中のPu濃度を測定した。拡散係数はPu溶液を用い、Puのみかけの拡散係数を
牧野 仁史; 宮原 要
Migration '93, 0 Pages, 1993/12
人工バリアとの反応による水質変遷(pH、酸化還元電位、イオン濃度)の評価は、ガラス固化体からの放射性元素の放出と移行に影響を与えるため重要である。水質に影響を与える要因の一つとして、人工バリアから溶出する溶存鉄の影響が考えられる。本研究では、溶存鉄の水質(特に配位子濃度)への影響を、二次鉱物の生成を考慮しつつ、鉄の供給源としてのオーバーパック腐食生成物とガラス固化体の溶解反応の進行に伴う反応経路計算により評価した。評価の結果、初期のpHや配位子濃度により反応経路は異なるものの、鉄供給源との反応により配位子濃度(特に溶存硫黄濃度)が減少する可能性があること、およびpHが変化する可能性があることが判った。また、配位子濃度の減少やpHの変化の傾向は、鉄の供給源の溶解反応と鉄-配位子鉱物の沈澱反応の組合せにより概略説明できた。さらに、これらの反応が進んだ場合、吸着挙動や拡散挙動に影響を与える可能
芦田 敬; 油井 三和
Migration '93, 0 Pages, 1993/00
Pu含有ホウケイ酸廃棄物ガラスを蒸留水で飽和させた圧縮Na型ベントナイトに埋め込んだ移行試験を室温にて実施した。これらの条件下ではPuはPu含有ガラスからの浸出、圧縮ベントナイト中の拡散・収着が同時に起こることが考えられ、本試験によりベントナイト中のPuの複合移行挙動に関するデータを取得した。本報告では、実験結果とモデリング結果を比較した。Pu含有ホウケイ酸廃棄物ガラスは模擬ホウケイ酸廃棄物ガラス(P0798)にPuO2粉末を加え、1300で2時間、白金ルツボ内で溶融して作製した。モデリングにおいて使用した各パラメータは、複合試験とは独立な以下の各個別試験により得た。Puの浸出挙動はMCC-1法試験、拡散挙動は同じ種類のベントナイトにPu溶液を塗布した拡散試験、収着挙動はベントナイト共存液中にPu溶液を添加したバッチ試験から各々メカニズムを考慮して設定した。これらのパラメータを用い、複
太田 久仁雄; 吉田 英一; 児玉 京子
MIGRAIOTN'93, P. P115, 1993/00
地下水の作用によって堆積岩中に形成された東濃ウラン鉱床の調査は堆積岩中での物質の移行、固定メカニズムの理解に役立つ。本報告ではこれまでに行ってきた調査や室内試験の結果をとおして物質移行のモデル化に必要不可欠である移行経路とその役割について発表する。
